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Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 14623 (2022) Citer cet article
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Dans la présente recherche, un double hydroxyde magnétique en couches de rhamnolipide-Co/Al (MR-LDH) a été synthétisé pour absorber le bleu de méthylène (MB) et l'orange réactif 16 (RO16) à partir d'une solution aqueuse. Les principaux paramètres, notamment le pH, le dosage de l'adsorbant, le temps de contact et la concentration initiale de l'analyte, ont été optimisés pour obtenir la meilleure efficacité d'adsorption. Ainsi, l'élimination de MB sur MR-LDH est améliorée en milieu basique du fait des interactions électrostatiques entre la charge négative de MR-LDH et la charge positive du colorant MB. En revanche, le milieu acide (pH = 3) a été favorisé pour l'adsorption de RO16 en raison de la liaison hydrogène entre la forme protonée du colorant azoïque et les groupes hydroxyle protonés à la surface du MR-LDH. Les capacités d'adsorption maximales calculées pour MB et RO16 étaient de 54,01 et 53,04 mg/g à 313 K, respectivement. Le modèle de Langmuir, qui suppose une adsorption monocouche sur la surface de l'adsorbant, fournit la meilleure explication de l'adsorption des deux colorants (R2 = 0,9991 pour MB et R2 = 0,9969 pour RO16). De plus, le modèle cinétique de pseudo-second ordre décrit le mieux le processus d'adsorption pour MB (R2 = 0,9970) et RO16 (R2 = 0,9941). L'adsorbant proposé maintient des performances d'adsorption stables pendant quatre cycles consécutifs. Après chaque processus d'adsorption, le MR-LDH est facilement séparé par un aimant externe. Les résultats montrent que le MR-LDH s'est avéré être un excellent adsorbant pour l'élimination des colorants organiques cationiques et anioniques des solutions aqueuses.
En raison du rejet continu de polluants dans l'environnement, en particulier l'eau, l'élimination des effluents industriels, y compris les industries du cuir, de l'imprimerie, du textile, des raffineries, du plastique et du pétrole, est devenue l'un des défis mondiaux1,2,3,4 ,5. En raison de leur décomposition lente et de leur toxicité, les colorants peuvent causer des dommages irréparables à l'écosystème environnemental et entraîner de graves problèmes chez les animaux aquatiques et les humains6,7,8.
Les colorants textiles sont classés selon leurs groupes fonctionnels : nitro, nitroso, azoïque, anthraquinone, indigo, soufre, etc.9,10. Ces colorants sont récalcitrants, non biodégradables, bioaccumulables, toxiques, cancérigènes et ont des effets nocifs sur l'environnement, même à faible concentration11,12,13,14. Il est également courant de catégoriser les colorants en fonction de la charge laissée sur leurs particules après dissolution en milieu aqueux. Ces catégories comprennent les anioniques (qui comprennent les colorants directs, acides et réactifs), les cationiques (qui comprennent tous les colorants basiques) et les non ioniques (colorants dispersés)15,16.
Le chlorure de méthylthioninium, communément appelé bleu de méthylène, est un colorant cationique hydrosoluble non biodégradable appartenant à la famille des thiazines avec un pka de 3,8. L'orange réactif 16, un colorant monoazoïque récalcitrant et xénobiotique hautement soluble dans l'eau avec un pka de 3,75, est intrinsèquement dangereux et a des effets cancérigènes et mutagènes chez l'homme17,18,19,20. Par conséquent, l'élimination des colorants des eaux usées est considérée comme un défi environnemental21,22.
Diverses techniques ont été utilisées pour éliminer les colorants synthétiques des eaux polluantes, notamment la filtration, la floculation, le traitement biologique, la coagulation, l'adsorption, l'extraction, la séparation par membrane, la dégradation photocatalytique et l'oxydation23,24,25,26. Certaines de ces méthodes traditionnelles ont été restreintes en raison de leur complexité, de leur lenteur et de leur manque d'économie27. Ainsi, il est nécessaire de trouver la méthode de traitement des eaux usées de teinture la plus efficace et la plus simple28. Au cours des dernières décennies, l'adsorption a attiré beaucoup d'attention en tant que méthode préférée en raison de sa flexibilité et de sa simplicité de conception, ainsi que de son insensibilité aux contaminants toxiques et de son absence de génération de matériaux toxiques2,25,29,30,31. L'efficacité d'adsorption dépend fortement des propriétés de l'adsorbant30. Les adsorbants traditionnels, y compris l'argile, le biochar, le chitosane, la zéolite, la silice ou les adsorbants synthétiques, y compris le charbon actif, les polymères, le carbone mésoporeux, les déchets de pneus en caoutchouc ou les membranes filtrantes, ont été testés pour éliminer les contaminants des eaux usées32,33,34.
L'un des adsorbants puissants est une structure en couches de type hydrotalcite connue sous le nom d'hydroxyde double en couches (LDH), présentant une densité d'utilisation ajustable et une uniformité chimique significative35. En raison de la polyvalence de la composition structurelle, de la morphologie et de plusieurs stratégies de synthèse, la LDH peut être facilement manipulée pour des processus adsorbants spécifiques avec des performances améliorées. Sa structure est constituée d'ions métalliques divalents et trivalents dans les couches avec des anions d'équilibrage de charge invités intercalés entre les couches36,37.
Cette structure contribue grandement à sa capacité d'échange anionique en fonction des conditions de synthèse et de l'objectif de l'application38. La formule générale de la LDH est donnée par [M1-x2+Mx3+(OH)2]x+[An-]x/n·zH2O, dans laquelle M2+ et M3+ présentent un cation divalent (par exemple Mg2+, Ca2+, Zn2+, Ni2+, Cu2+, Co2+, etc.), cation trivalent (par exemple Al3+, Fe3+, Cr3+, Ga3+), respectivement39,40. Les anions communs qui présentent une couche intermédiaire de LDH sont le sulfate, le carbonate, le nitrate, l'hydroxyde, le chlorure et des anions plus gros comme les polyoxométalates41,42.
La charge totale des LDH est positive car la charge négative de l'anion aide à maintenir les feuilles de type brucite chargées positivement par le biais d'attractions électrostatiques43,44. Diverses caractéristiques de ces matériaux en couches, telles qu'une surface spécifique élevée, une synthèse facile et à faible coût, une capacité d'échange d'ions et des capacités de gonflement, les rendent aptes à être utilisés comme adsorbant de colorant45,46,47. Il existe une classe importante de molécules amphiphiles appelées tensioactifs. Ces molécules ont des parties de tête et de queue, et elles ont la capacité d'attirer des espèces polaires et non polaires. Ils agissent comme un pont entre l'air et le liquide lorsqu'ils s'accumulent à la surface tout en abaissant simultanément la tension superficielle des espèces sur lesquelles ils s'accumulent48. Les rhamnolipides (RL), biosurfactants glycolipidiques anioniques, sont apportés par diverses bactéries. Ces matériaux sont potentiellement une bonne alternative aux tensioactifs chimiques synthétiques pour les produits pharmaceutiques et cosmétiques en raison de leurs avantages, notamment leur faible toxicité et leur respect de l'environnement49. Les rhamnolipides contiennent du 3-(3-hydroxyalcanoyloxy)alcanoate, avec des chaînes acyle hydrophobes attachées à une fraction hydrophile qui est créée par une ou deux molécules de rhamnose50,51. Les colorants textiles, par exemple, peuvent bénéficier d'une évaluation approfondie de l'application des biosurfactants, en particulier ceux à base de rhamnolipides49.
Récemment, une série de LDH avec divers rapports molaires de métaux (Mg, Zn, Mn)-Fe a été préparée pour éliminer les molécules de colorant des eaux usées52,53. Les résultats ont montré que le rapport molaire Mg-Fe de 3:1 était l'efficacité optimale (Mg-Fe LDH : 71,94 mg/g à 298,15 K) pour l'élimination de MB3. Dans une autre étude, une LDH 3D Mg / Al a été synthétisée pour absorber l'acide anionique Orange 7 (AO7) ainsi que le MB cationique en utilisant du dodécylsulfate de sodium comme modificateur. Les capacités d'élimination maximales ont été signalées pour AO7 et MB à 485,6 et 58,3 mg/g, respectivement. De plus, les expériences de régénération ont montré que Mg/Al LDH pouvait être recyclé cinq fois. Les auteurs affirment également que leur adsorbant a fourni une plate-forme prometteuse pour éliminer les colorants ioniques à l'aide de 3D-LDH54,55.
Ici, en utilisant des rhamnolipides magnétiques et Co/Al LDH, une plate-forme puissante a été préparée pour évaluer pour la première fois le taux d'élimination de deux colorants organiques, à savoir MB et RO16, des eaux usées effluentes. La plate-forme proposée, à savoir MR-LDH, a montré la capacité significative d'éliminer les deux colorants de la solution aqueuse. De plus, la nature magnétique de l'adsorbant fournit une condition appropriée pour retirer l'adsorbant usé de la solution de travail pour des cycles répétitifs.
Les rhamnolipides (> 90 %) et les sels métalliques (c'est-à-dire les sels de Fe, Co et Al à 99,9 %) ont été fournis par Sigma et Aldrich Company, respectivement. D'autres produits chimiques, y compris l'acétate de sodium (99,5 %), l'éthylène glycol (99 %), le MB (99 %), le RO16 (99 %) et le formamide (99,9 %), ont été obtenus auprès de Merck Company en qualité analytique. Tous les matériaux ont été employés sans purification.
Différentes méthodologies ont été utilisées pour établir la composition de l'échantillon, y compris la diffraction des rayons X sur poudre (DRX) avec un rayonnement Cu–Kα monochromatique (λ = 1,54056 A). Un spectromètre infrarouge à transformée de Fourier Nicolet 100 (FTIR) a été utilisé pour collecter les données spectroscopiques FT-IR, qui couvraient la gamme de longueurs d'onde de 400 à 4000 cm-1. La forme et la taille des particules des particules ont également été déterminées à l'aide de la microscopie électronique à transmission (TEM) (TEM Philips EM208S 100 kV). Un autre outil utilisé pour évaluer la morphologie des matériaux était le microscope électronique à balayage (MEB) TESCAN VEGAII (République tchèque). À l'aide d'un magnétomètre à échantillon vibrant, les caractéristiques magnétiques des échantillons ont pu être déterminées. À l'aide d'un spectrophotomètre ultraviolet-visible, les longueurs d'onde d'absorbance maximale ont été utilisées pour déterminer les quantités de colorants dans les solutions aqueuses (DR6000).
3,25 g de FeCl3·6H2O et 8,64 g de CH3COONa·3H2O ont été dissous dans 80 mL d'éthylène glycol à 313 °C dans des conditions solvothermiques pour produire le MR-LDH. Une solution marron clair est apparue. Ensuite, il a été scellé avec un revêtement en polytétrafluoroéthylène. Après cela, le réacteur contenant la solution telle que préparée a été chauffé à 473 K en 8 h. La poudre obtenue a été collectée suivie d'un lavage avec de l'eau distillée et de l'éthanol plusieurs fois pour éliminer les impuretés, suivi d'un séchage pendant 9 h à 333 K. La poudre noire finale est du Fe3O4 magnétique. Sous sonication à 318 K, la méthode à l'urée a été réalisée pour poursuivre le processus. Selon cette technique, Al(NO3)3·9H2O et Co(NO3)2·6H2O ont été dissous dans de l'eau distillée, ce qui a donné une solution 0,5 M. 3 g/L de Fe3O4 obtenu ont été ajoutés à la solution pour créer MR-LDH. Puis, après 10 à 12 min, il a été soniqué. Une solution eau-ammoniac (rapport volumique 4: 1) a été ajoutée à la suspension pour améliorer la précipitation à pH 9–10. La solution est filtrée sous vide après 20 h à température ambiante. Ensuite, il a été lavé quatre fois et séché à 353 K en 24 h pour produire la poudre de produit magnétique.
Pour obtenir un nanocomposite de MR-LDH, une méthode de délaminage-réassemblage est utilisée. En conséquence, 0,4 g du noyau magnétique dans du formamide (25 ml) a été agité, suivi d'une sonication dans les 20 minutes. Ensuite, 20 ml de la suspension ont été mélangés avec 20 ml de solution aqueuse RL/NaOH 0,1 M contenant 1 g de rhamnolipide sous faible agitation en 30 min. La suspension a ensuite été séparée à l'aide d'un aimant et rincée trois fois avec de l'eau distillée/éthanol. Enfin, la poudre de MR-LDH a ensuite été produite en séchant le produit à 353 K. Schématiquement, le processus de synthèse de Fe3O4@RL-LDH est illustré à la Fig. 1.
Le processus de synthèse de Fe3O4@RL-LDH.
La technique XRD sur poudre a été utilisée pour caractériser les échantillons tels que préparés. Les motifs de tous les matériaux sont conformes au motif simulé (Fig. 2a). Les pics typiques de LDH ont été observés aux plans de diffraction (003), (006), (012), (110) et (113). Les réflexions de (003) et (006) sont suscitées par un matériau de type hydrotalcite. La force des pics est proportionnelle au degré de cristallinité de l'échantillon le long d'un certain axe de l'échantillon. De plus, les pics significatifs des modèles de nanoparticules magnétiques, c'est-à-dire Fe3O4, à 2θ = 30,2°, 35,5°, 43,3°, 53,6°, 57,5° et 62,5° sont attribués aux plans de réflexion de (220), (311), (400), (422), (511) et (440), respectivement. La distance entre les couches de MR-LDH obtenue 3,44 nm selon le pic de diffraction (003), ce qui est supérieur à celui de l'un des Co/Al-LDH (0,89 nm). Cette différence est due à la présence de l'anion RL au sein des couches. De plus, dans les modèles XRD du noyau magnétique et du MR-LDH, des pics caractéristiques de Fe3O4 et de LDH étaient également observables.
Modèle XRD (a) et spectres FTIR (b); (a) LDH, (b) Fe3O4, (c) Magnétique Co/Al LDH, et (d) MR-Co/Al LDH.
Les spectres FTIR des matériaux sont illustrés à la Fig. 2b. Les pics à 800 cm-1 ont été attribués aux liens vibratoires d'étirement entre le métal et l'oxygène (M–O) dans les échantillons. L'OH de surface des couches Co/Al LDH et la vibration d'étirement hydroxyle de l'eau coordonnée étaient observables à 3500 cm-1 dans les spectres à large bande de tous les matériaux. Le pic de LDH à 2900 cm-1 explique l'interaction de l'intercouche CO32 et des molécules d'eau. On a découvert que la vibration d'étirement de la LDH était l'anion nitrate intercouche à 1385 cm-1. La vibration de la liaison Fe–O est représentée dans le modèle de Fe3O4 comme un pic à 582 cm-1, mais elle est diminuée dans les spectres des composites. Le mode de vibration de l'anion nitrate dans MR-LDH a disparu, mais la vibration d'étirement CH a provoqué les nouvelles bandes à 2928 et 2856 cm−1.
Les images SEM et TEM du noyau magnétique et de la MR-LDH préparée sont illustrées à la Fig. 3. Comme illustré, la LDH avant modification avec RL a une structure lamellaire et reste sous cette forme en présence de RL. Selon les images TEM, le noyau Fe3O4 est encapsulé par des nanofeuilles de LDH résultant en une structure composite noyau-coque. La taille moyenne du composite a été calculée à environ 100 nm. De plus, la figure 3 prouve que RL a été placé entre les couches de LDH, conduisant à l'agrégation du composite final.
Images SEM et TEM de LDH magnétique (a), (c) et MR-LDH (b), (d).
La figure 4 donne les courbes d'aimantation de tous les échantillons. Une propriété super-paramagnétique acceptable est observable, selon les tracés. Par rapport au Fe3O4 magnétique, l'aimantation à saturation du noyau et du MR-LDH diminue en raison de l'ajout de fragments non magnétiques (c'est-à-dire des feuilles de LDH). L'hystérésis et la coercivité des échantillons se sont estompées. De plus, en raison de la présence de RL dans la couche, la quantité d'aimantation à saturation de MR-LDH est nettement inférieure à la valeur de LDH magnétique.
Courbes de magnétisation de (a) Fe3O4, (b) LDH magnétique et (c) MR-LDH.
La charge de surface de l'adsorbant et de l'adsorbat dépend fortement du pH de la solution. Ceci implique que la déprotonation (ou protonation) d'un colorant doit être prise en compte30. Le pH peut modifier le degré d'ionisation, la charge de surface de l'adsorbant et les structures moléculaires des adsorbats. Ainsi, le pH de la solution détermine le type d'interaction entre l'adsorbant et les colorants par l'ionisation des espèces dans la solution. Comme le montre la figure 5a, avec une diminution du pH dans la plage acide, l'efficacité d'adsorption du MB diminue. Sur la base du tracé, le pH optimal pour l'élimination du MB s'est avéré être de 9, qui sera utilisé pour d'autres expériences. Compte tenu de la structure MB, il porte une densité d'électrons π-conjugués, mais l'adsorbant proposé ne contient pas d'électrons π-conjugués, ce qui exclut l'interaction d'empilement π-π. Alors que l'adsorbant chargé positivement peut interagir avec MB sous forme d'interaction cation-π efficacement dans le haut et le bas du plan MB. De plus, une liaison hydrogène peut se former entre les hydroxydes de l'adsorbant et le site azoté du MB, conduisant à une adsorption efficace. Mais le scénario est complètement différent pour l'adsorption de RO16. Il ne porte pas de structure π-conjuguée expansée. Comme illustré sur la figure 5a, l'efficacité d'adsorption a atteint la valeur la plus élevée lorsque le pH a été réduit à 3. À un pH bas, ce colorant s'ionise sous forme d'anion, affectant l'interaction électrostatique avec l'adsorbant chargé positivement. De plus, l'existence de groupes hydroxyles dans la structure RO16 entraîne des liaisons hydrogène avec les sites OH de l'adsorbant proposé. En conséquence, le pH 3 a été choisi comme la meilleure valeur pour les études ultérieures visant à éliminer le RO16. De plus, le point de charges nulles (pHpzc) de l'adsorbant a été obtenu égal à 7,6 (Fig. 5b). Le comportement d'interaction approprié de MR-LDH pour l'adsorption MB et RO16 peut être décrit à l'aide de pHpzc. La MR-LDH est chargée négativement et positivement à pH > pHpzc et pH < pHpzc, respectivement. Ainsi, à pH> pHpzc, l'interaction électrostatique entre l'adsorbant et l'analyte est la répulsion et l'attraction pour RO16 et MB, respectivement. Par contre, à pH < pHpzc, cela se passe complètement à l'inverse.
(a) L'effet du pH de la solution sur l'adsorption MB et RO16 et (b) la détermination du pHpzc.
Le dosage d'adsorbant affecte également le comportement d'adsorption. Généralement, l'augmentation du dosage d'adsorbant conduit à augmenter l'adsorption car davantage de sites actifs seront accessibles pour l'analyte. En revanche, des dosages plus élevés peuvent provoquer une agglomération de l'adsorbant et perdre les sites de sorption actifs. En d'autres termes, les germes d'adsorbant s'empilent et ne laissent pas l'analyte interagir avec les sites d'adsorption. Par conséquent, trouver le dosage optimisé d'adsorbant est l'une des étapes majeures de l'élimination des contaminants jusqu'à ce qu'ils puissent fonctionner séparément. Grâce aux sites actifs insaturés de l'adsorbant, la capacité d'adsorption est augmentée et accélérée. Les tracés de l'efficacité d'élimination de MB et de RO16 à différentes doses d'adsorbant sont dessinés à la Fig. 6. Selon les résultats, l'efficacité d'élimination de MB a augmenté à mesure que la dose d'adsorbant augmentait jusqu'à 15 mg de MR-LDH. Ensuite, le processus atteint l'équilibre. Dans le cas de l'adsorption de RO16, 10 mg était la dose optimale d'adsorbant. Après les valeurs optimales, l'ajout de plus d'adsorbants conduit à une agglomération des sites actifs sur l'adsorbant, diminuant l'efficacité d'adsorption56. Par conséquent, l'ajustement du dosage d'adsorbant à une valeur optimale est également bénéfique du point de vue économique.
L'effet du dosage de l'adsorbant sur l'élimination du MB et du RO16.
Un autre aspect qui doit être pris en considération est l'effet de la concentration initiale de colorant. Notamment, une augmentation de la concentration en colorant a des effets perceptibles jusqu'à une limite critique. De plus, l'adsorbant a tendance à adsorber des concentrations élevées de molécules de colorant qui sont proportionnelles aux sites de sorption accessibles sur la surface de l'adsorbant. Au fur et à mesure que la saturation de surface se produit, une adsorption de colorant remarquable sera observée. Ainsi, l'adsorption de MR-LDH vers MB sous diverses concentrations de colorant (5, 8, 10, 12 et 15 mg/L) est affichée sur la figure 7a. En conséquence, à mesure que la concentration de MB augmente de 8 à 15 mg/L, la capacité de MR-LDH à s'y lier diminue. 8 mg/L était la meilleure concentration initiale pour l'absorption de MB (Fig. 7b). Dans le cas de l'élimination du RO16, l'efficacité d'adsorption la plus élevée a été observée à une concentration initiale de 10 mg/L. Après des valeurs optimales, les sites actifs de l'adsorbant étaient saturés, conduisant à une diminution de l'efficacité d'adsorption. Parce que l'espace vacant entre la couche de MR-LDH est limité. En remplaçant les anions intercouches de l'adsorbant par des contaminants, l'adsorption est réalisée. Par conséquent, cet espace peut accepter la quantité optimale d'analyte, conduisant à une adsorption efficace. A cet égard, après saturation des sites actifs de la couche intermédiaire de MR-LDH, d'autres contaminants ne peuvent pas diffuser sur l'adsorbant.
L'effet de la concentration initiale de colorant sur l'élimination (a) MB et (b) RO16.
L'augmentation du temps de contact peut affecter négativement et/ou positivement l'élimination par adsorption des colorants. Pendant la partie ascendante du tracé, le contact des colorants et de l'adsorbant conduit à une adsorption efficace car les sites actifs ne sont pas encore saturés. Lorsque l'équilibre entre les sites de sorption et les molécules de colorant est établi, le temps de réaction supplémentaire n'affecte pas l'adsorption car les sites de sorption se saturent pendant le temps de contact, et plus aucun espace inoccupé n'est disponible pour une adsorption de colorant supplémentaire. Le temps de contact optimal pour l'élimination du colorant est indiqué sur la figure 8 ; dans ce cas, MR-LDH a pu éliminer 75 % de la concentration initiale de MB après seulement 150 min. Ensuite, les processus d'adsorption sont restés inchangés au fil du temps illustrant que les sites actifs de MR-LDH étaient saturés. Dans un rapport, des polymères à base magnétique Core@nanotube d'halloysite magnétique structuré à double coque ont été éliminés MB pendant 3 h57. Pour RO16, en moins de 40 min, environ 97 % de l'analyte a été absorbé et il ne reste plus de colorant dans la solution. Mais dans la littérature précédente, le temps de 50 min a été rapporté pour l'élimination de RO16 par chitosan-cendres volantes/Fe3O432.
L'effet du temps de contact sur l'élimination du MB et du RO16.
Sur la figure 9, l'optimisation de la température a été effectuée. Comme on peut le voir, pour les deux colorants, 40 ºC a le meilleur résultat et conduit à l'efficacité d'adsorption la plus élevée. Comme avec l'augmentation de la température, l'adsorption est élevée, on peut dire que les deux réactions sont endothermiques.
L'effet de la température sur l'élimination du MB et du RO16.
Pour analyser les données expérimentales du processus d'adsorption, la distribution des colorants entre la solution aqueuse et MR-LDH à la température ajustée et discuter de l'équilibre d'adsorption, certaines équations isothermes d'adsorption bien connues, y compris Freundlich, Langmuir et Temkin seront présenté ici58. Premièrement, la forme non linéaire de l'isotherme de Langmuir est présentée comme Eq. (1):
où qe (mg/g) représente la capacité d'adsorption à l'équilibre et qm (mg/g) est la capacité d'adsorption maximale. KL (L/mg) désigne la constante du modèle. Avec Éq. (2), les propriétés de base de l'isotherme de Langmuir sont introduites en tant que paramètre d'équilibre sans dimension (RL) :
où C0 (mg/L) indique la concentration initiale la plus élevée de l'analyte et KL est la constante de Langmuir. RL démontre que le type d'adsorption est soit défavorable (RL > 1), favorable (0 < RL < 1), linéaire (RL = 1) ou irréversible (RL = 0). Cet isotherme suppose une adsorption homogène et une couverture monocouche de la surface du MR-LDH par un colorant sans aucune interaction entre les molécules d'analyte.
Un modèle empirique pour l'hétérogénéité de surface et une distribution exponentielle de l'énergie et des sites de sorption de l'adsorbant est l'isotherme de Freundlich. L'isotherme de Freundlich en tant que modèle d'adsorption réversible ne se limite pas à la formation de monocouche, comme le montre l'Eq. (3):
où KF (mg/g)/(mg/L)n et n sont des constantes de Freundlich décrites. La valeur de n illustre que l'adsorption est favorable et se situe dans la plage de 1 à 10.
La chaleur d'adsorption entre les colorants et la MR-LDH est déterminée par l'isotherme de Temkin. L'isotherme de Temkin suppose une interaction entre les colorants et la MR-LDH qui est présentée comme Eq. (4):
où R est la constante universelle du gaz (c'est-à-dire 8,314 J/mol. K), T (K) est la température, bT (J/mol) pointe vers la constante de chaleur d'adsorption de Temkin et KT est la constante de liaison à l'équilibre de l'isotherme de Temkin ( L/g).
L'isotherme d'adsorption de MB et RO16 pour MR-LDH a été évaluée à 298 K et les données ont été analysées par les modèles de Freundlich, Langmuir et Temkin, respectivement. La figure 10 montre la capacité d'adsorption en fonction de la concentration à l'équilibre de RO16 et MB en utilisant une méthode d'ajustement non linéaire. Dans le cas de l'élimination du MB, le processus d'adsorption a suivi le modèle de Langmuir, indiquant que l'adsorption est monocouche et a lieu sur les sites homogènes particuliers de la surface MR-LDH. Les coefficients de corrélation du modèle isotherme de Langmuir ont été calculés égaux à 0,9991, ce qui est significativement supérieur aux valeurs R2 des modèles Freundlich (0,9841) et Temkin (0,9915). Le modèle de Langmuir s'est avéré être le modèle le mieux adapté pour décrire la voie d'adsorption dans certaines études antérieures sur l'élimination du MB. L'élimination de MB par AC à base de feuilles de coco avec une capacité d'adsorption de 149,3 mg/g, AC à base d'écorces de citron/alginate de sodium avec une capacité d'adsorption de 841,37 mg/g, magnétite/MWCNT avec une capacité d'adsorption de 55 mg/g , et ainsi de suite, peuvent être notés parmi eux. Dans le cas de l'adsorption de RO16, le graphique correspondant montre que l'adsorption suit le modèle de Langmuir soit59,60,61. Par conséquent, l'adsorption de RO16 sur MR-LDH était également une adsorption uniforme monocouche et aucune interaction entre les molécules de colorant ne s'est formée62. Le coefficient de corrélation du modèle de Langmuir pour l'adsorption de RO16 a été calculé à 0,9969, prouvant davantage le modèle d'ajustement. Les coefficients de corrélation de deux autres modèles, dont Freundlich (0,9827) et Temkin (0,9885), sont relativement inférieurs à la valeur de Langmuir. Dans le tableau 1, toutes les investigations numériques de tous les modèles d'adsorption sont observables.
Courbes isothermes ajustées (non linéaires) de (a) adsorption MB et (b) RO16.
Les paramètres cinétiques sont principalement considérés pour définir l'efficacité de l'adsorption car une cinétique rapide est d'une grande importance dans l'adsorption en phase aqueuse. Pour évaluer les paramètres cinétiques de MR-LDH, les résultats expérimentaux recueillis ont été ajustés avec quatre modèles cinétiques courants, y compris les modèles cinétiques de pseudo-premier ordre, pseudo-second ordre, Elovich et fractionnaire. Le modèle cinétique de pseudo-premier ordre est présenté dans l'Eq. (5):
Après intégration de l'équation précédente, le pseudo-premier ordre est illustré sous la forme linéaire (Eq. 6) :
La cinétique de sorption a également été décrite par le modèle de pseudo-second ordre, qui est présenté par l'Eq. 7:
Suite à l'intégration de l'équation ci-dessus, le modèle de pseudo-second ordre est noté Eq. 8 :
où k1 et k2 sont les taux constants du modèle de pseudo-premier ordre (min−1) et du modèle de pseudo-second ordre (g/mg.min), respectivement.
Le troisième est Elovich comme suit [Eq. (9)] :
La forme non linéaire de l'équation de puissance fractionnaire est la suivante [Eq. (dix)]:
où l'antilog de l'ordonnée à l'origine conduit à la valeur de la constante kp. vp est une constante qui est généralement inférieure à l'unité si les données cinétiques d'adsorption s'intègrent bien dans le modèle de la fonction puissance. qt est la quantité d'analyte adsorbée à l'instant t63.
Les tracés (ajustement de courbe non linéaire) et les résultats obtenus à partir des modèles mentionnés sont fournis sur la figure 11 et le tableau 2 pour les deux colorants, respectivement. Dans le cas de la suppression de MB, en comparant les coefficients de corrélation, le pseudo-second ordre (R2 = 0,9970) était supérieur à ceux des autres, y compris le pseudo-premier ordre R2 de 0,9769, et Elovich de 0,9931 et fractionnaire de 0,9780 . De plus, la valeur de capacité à l'équilibre calculée (qe,cal = 48,86 mg/g) en utilisant le pseudo-second ordre était plus proche de la valeur expérimentale correspondante (qe,exp) par rapport à celles des autres modèles. Ainsi, l'adsorption du colorant MB par MR-LDH peut être bien décrite par un modèle cinétique de pseudo-second ordre. Par conséquent, des électrons sont partagés ou échangés entre le MR-LDH et le colorant MB chargé positivement lors de la chimisorption. Dans des recherches récentes, des coquilles d'œufs provenant de déchets industriels ont été utilisées pour adsorber le MB, démontrant une capacité d'adsorption de 94,9 mg/g, ce qui correspond au modèle cinétique de pseudo-second ordre64. Dans une autre étude, le charbon actif à base de résidus de citron a éliminé le MB avec une capacité de 581,40 mg/g, ce qui correspond également au modèle cinétique de pseudo-second ordre65. Dans le cas de l'adsorption de RO16, des résultats identiques ont de nouveau été observés. Comme le montre le tableau 2, la valeur de R2 pour le pseudo-second ordre (R2 = 0,9941) est plus proche de 1,0 que celle du pseudo-premier ordre, démontrant l'applicabilité du modèle de pseudo-second ordre pour décrire le vitesse d'adsorption, ce qui suppose que la chimisorption peut être l'étape limitant la vitesse. Dans une autre étude déjà publiée, un composite réticulé d'argiles naturelles et synthétiques d'une capacité de 190,97 mg/g pour l'adsorption de RO16 a été produit66. De plus, un autre adsorbant pour l'adsorption de RO16 avec une capacité de 66,9 mg/g était le chitosane-cendres volantes/Fe3O4, qui a été équipé du modèle cinétique de pseudo-second ordre32. Les auteurs ont affirmé que l'attraction électrostatique, la liaison H et les interactions d'empilement π – π sont responsables du processus d'adsorption en tant que sous-ensemble de la catégorie de chimisorption.
Courbes ajustées cinétiques (non linéaires) de (a) adsorption MB et (b) RO16.
En général, les liaisons hydrogène, l'empilement π – π, l'attraction électrostatique, les interactions base-acide, les forces de van der Waals et le contact hydrophobe sont les principaux mécanismes impliqués dans l'adsorption des contaminants de l'eau sur les adsorbants. Le remplacement des analytes, et des colorants dans ce cas, par l'anion intercouche de MR-LDH est la principale force motrice de la voie d'adsorption. Dans cette approche, diverses interactions facilitent le phénomène d'adsorption. Dans le cas de l'élimination de MB, les électrons π-conjugués peuvent interagir avec la MR-LDH chargée positivement en tant qu'interaction π-cation. L'absence de plan de conjugaison π dans MR-LDH exclut l'interaction d'empilement π-π entre eux. Comme l'adsorption a eu lieu à pH basique, une déprotonation partielle de la LDH peut conduire une interaction électrostatique avec MB, ce qui accélère le processus d'adsorption. Dans le pH acide d'adsorption pour l'élimination du RO16, le RO16 était partiellement protoné, ce qui exclut l'attraction électrostatique avec l'adsorbant. Dans ce cas, la présence d'une densité d'électrons π peut former une interaction π-cation entre RO16 et MR-LDH. De plus, la présence de groupes OH peut réaliser une liaison hydrogène avec les hydroxydes de MR-LDH. Des illustrations schématiques de l'adsorption sont fournies à la Fig. 12.
Le mécanisme d'élimination de (a) MB et (b) RO16 par le nanocomposite MR-LDH.
En plus des explications fournies, la possibilité de diffusion de la solution contenant l'adsorbat vers la surface solide peut être vérifiée par l'équation de diffusion intra-particule de Weber-Morris. Fondamentalement, l'équation de diffusion intra-particule est utilisée pour étudier l'étape de contrôle du processus d'adsorption. La forme linéaire de l'équation de diffusion intra-particule est exprimée par Eq. (11)67 :
Dans l'équation mentionnée, kid (mg/g min1/2) et I (mg/g) représentent respectivement la constante de vitesse de diffusion intra-particule et une constante liée à l'épaisseur de la couche limite. La figure 13 montre les changements de capacité d'adsorption en fonction de t0,5. Comme on le sait, en général, les changements de capacité d'adsorption avec t0,5 ne sont pas linéaires, ce qui indique que le processus d'adsorption est contrôlé en différentes étapes. L'adsorption de MB et RO16 par MR-LDH a été réalisée en deux étapes : diffusion initiale en masse, suivie d'une diffusion intra-particule dans les pores. Les changements de pente pour les deux colorants (de haut en bas) indiquent que la diffusion externe était plus rapide et que la diffusion intra-particule était la phase de contrôle68,69. Dans le tableau 3, les valeurs de kid et I ainsi que le coefficient de corrélation (R2) sont donnés comme des étapes distinctes dans le processus d'adsorption.
Diffusion intra-particules pour éliminer MB et RO16 sur le nanocomposite MR-LDH.
Les paramètres thermodynamiques, y compris ΔGº, ΔSº et ΔHº, sont également calculés à l'aide des équations suivantes [Eqs. (12)–(14)] :
où KD pointe vers le coefficient de distribution de l'adsorption, R et T sont la constante universelle des gaz [8,314 J/(mol·K)] et la température (K), respectivement.
Pour examiner le comportement thermodynamique de MR-LDH vis-à-vis du processus d'adsorption MB et RO16, le processus d'adsorption a été réalisé à diverses valeurs de température. En utilisant les équations thermodynamiques mentionnées et en traçant ln(KD) contre 1/T, ΔHº (kJ/mol) a été obtenu à partir de la pente du graphique linéaire, et ΔSº (kJ/mol.K) a été calculé en utilisant l'ordonnée à l'origine. Toutes les données numériques sont rassemblées dans le tableau 4. Comme on peut le conclure dans le cas de l'adsorption MB, l'augmentation de la température augmente l'efficacité d'élimination (98 % à 313 K). L'adsorption est donc un processus endothermique. Pour l'adsorption du RO16, l'augmentation de la température est également favorable au processus d'adsorption et l'efficacité d'élimination la plus élevée (97 %) a été obtenue à 313 K. Ce processus est endothermique. Notamment, les valeurs négatives de ΔG° pour l'adsorption MB et RO16 sur le MR-Co/Al LDH à des températures variées ont démontré leur spontanéité.
La réutilisabilité est un facteur économique dans les champs d'adsorption à l'échelle du laboratoire et de l'industrie. Le MR-LDH étant un adsorbant magnétique, sa collecte avec un aimant externe est pratique. Après avoir lavé l'adsorbant collecté et l'avoir réutilisé quatre fois consécutives, il y a une baisse ignorable de l'efficacité d'adsorption dans les performances de MR-LDH, comme illustré à la Fig. 14. Cela montre que la collecte et le lavage de l'adsorbant peuvent décharger l'analyte de l'intercalaire de MR-LDH, conduisant à régénérer les sites de sorption avec une grande efficacité. Ainsi, nous pensons que notre adsorbant présente une réutilisabilité acceptable dans des cycles répétitifs.
Réutilisabilité du MR-LDH pour l'adsorption de RO16 et MB.
Puisqu'il a été estimé que 12% des colorants sont gaspillés au cours du processus de production, de nombreux adsorbants ont été présentés pour éliminer les molécules de colorant des eaux usées environnementales. Ici, nous comparons notre adsorbant de proposition, MR-Co/Al LDH, avec les rapports précédents pour mettre en évidence les avantages des travaux actuels. Tous les articles caparaçonnés sont présentés dans le tableau 5. Comme on peut le voir, notre matériel est supérieur à ceux rapportés précédemment. En plus des conditions d'adsorption optimales, notre adsorbant tire parti de la propriété magnétique. Par conséquent, un champ magnétique externe peut facilement les séparer de la solution après l'adsorption. Ainsi, il peut être favorable à une stratégie de réutilisation.
En résumé, un noyau magnétique, à savoir MR-LDH, a été synthétisé comme indiqué précédemment. L'élimination des colorants organiques est devenue un défi mondial en raison de l'apparition de diverses maladies humaines. Le matériau tel que préparé a été exposé à l'élimination de deux colorants organiques, MB et RO16, qui avaient une capacité d'adsorption de 54,01 et 53,04 mg/g, respectivement. Les principaux paramètres affectant le processus d'adsorption ont été optimisés, notamment le pH, la durée de contact et la dose d'adsorbant. Ensuite, des calculs de modélisation ont été effectués pour permettre une meilleure compréhension des mécanismes d'adsorption. En conséquence, l'isotherme de Langmuir était bien adaptée aux expériences d'adsorption des deux colorants démontrant le processus d'adsorption monocouche. De plus, le modèle de pseudo-second ordre a fourni le meilleur modèle de la cinétique d'adsorption des deux colorants. Enfin, la réutilisabilité est essentielle pour réaliser des adsorbants efficaces, économiques et respectueux de l'environnement. Puisqu'un aimant externe peut collecter sans effort l'adsorbant magnétique, il fournit une plate-forme facile pour éliminer les colorants des eaux usées qui est nécessaire pour étendre les cas appropriés dans l'application sociale.
Toutes les données générées ou analysées pour la partie expérimentale au cours de cette étude sont incluses dans cet article publié. Les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant, [Asiyeh kheradmand], sur demande raisonnable. De plus, toutes les autres données qui appuient les tracés de cet article et les autres résultats de cette étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.
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Shahrzad Javanshir
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Correspondance à Asiyeh Kheradmand ou Shahrzad Javanshir.
Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.
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Réimpressions et autorisations
Kheradmand, A., Negarestani, M., Kazemi, S. et al. Comportement d'adsorption de l'hydroxyde double en couches Co/Al magnétique modifié par les rhamnolipides pour l'élimination des colorants cationiques et anioniques. Sci Rep 12, 14623 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-19056-0
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Reçu : 17 avril 2022
Accepté : 23 août 2022
Publié: 26 août 2022
DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-19056-0
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